Japan entwickelte erfolgreich einen Halbleiterlaser im mittleren Ultraviolettbereich und eröffnete neue Möglichkeiten in der Optikwissenschaft.

Motoaki Iwatani

Professor, Fakultät für Naturwissenschaften und Ingenieurwesen, Meijo-Universität; gewählt als CREST-Forschungsvertreter im Jahr 2016

Forschung, die in den 1950er Jahren begann
, stellt unerschlossene Bereiche in Frage

Bei fester Wellenlänge und Phase weist der 'Laser' eine hervorragende Richtwirkung und Konvergenz auf und wird weit verbreitet in optischen Discs, Laserdruckern und optischer Kommunikation eingesetzt, wodurch er zu einem unverzichtbaren Bestandteil des täglichen Lebens geworden ist. Insbesondere besitzen Halbleiterlaser im Vergleich zu Gaslasern und Festkörperlasern überlegene Eigenschaften wie geringe Größe, hohe Effizienz, lange Lebensdauer und hohe Produktivität, was zu ihrer weit verbreiteten Anwendung geführt hat.

Halbleiterlaser verwenden eine Struktur (Abb. 1), bei der eine 'aktive Schicht' zwischen einem n-dotierten Halbleiter, in dem freie Elektronen mit negativer Ladung die Majoritätsladungsträger sind, und einem p-dotierten Halbleiter, in dem freie Löcher mit positiver Ladung die Majoritätsladungsträger sind, eingeschlossen ist. Durch diese Struktur wird auch die Funktion eines optischen Resonators erreicht, der Licht einschließt, um stehende Wellen zu bilden. Nach Anlegen einer Spannung werden freie Elektronen aus dem hochenergetischen n-Halbleiter und freie Löcher aus dem p-Halbleiter in die aktive Schicht injiziert und rekombinieren dort.

Abbildung 1: Mechanismus von Halbleiterlasern (links) und Energiezustände von Elektronen (rechts)

Die durch Rekombination erzeugte Energie, also die Bandlückenenergie des Materials, wird in eine photoelektrische Umwandlung überführt, um Laseroszillation zu erzeugen. Die Bandlücke ist ein Energiebereich, in dem keine elektronischen Zustände vorhanden sind, der vom Halbleitermaterial bestimmt wird. Je größer die Bandlücke, desto höher ist die Energie der Lichtoszillation.

Nachdem diese Theorie in den 1950er Jahren vorgeschlagen wurde, begann die umfassende Entwicklung in den 1960er Jahren. Sie startete mit dem Infrarotbereich, der eine geringere Energie und längere Wellenlängen aufweist, und erweiterte sich schrittweise auf Bereiche mit höherer Energie und kürzeren Wellenlängen wie Rot → Grün → Blau (Abbildung 2). Anschließend begann man, die Realisierung von Halbleiterlasern im Ultraviolett-Bereich mit noch höherer Energie zu erwarten. Um dieses Ziel jedoch zu erreichen, müssen hochwertige Halbleitermaterialien mit einer großen Bandlücke von über 3 Elektronenvolt (eV) hergestellt werden, und es müssen große Ströme injiziert werden, die optische Verstärkung erzeugen, um den Laser zur Oszillation anzuregen.

Abbildung 2: Lichtarten und der von Halbleiterlasern noch nicht erreichte Bereich

Dazu haben Forscher weltweit darum konkurriert, langwellige ultraviolette Halbleiterlaser im Bereich von 320–380 nm (nm = ein Milliardstel Meter) zu entwickeln, die 2003 entwickelt wurden, sowie kurzwellige ultraviolette Laser unterhalb von 280 nm im Jahr 2019. Die letzte nicht realisierte Region ist der UV-B-Halbleiterlaser im mittelwelligen Bereich von 280–320 nm, der weithin als Ursache für Sonnenbrand bekannt ist. Die Bewältigung dieser Herausforderung erfolgt durch das Projekt „Realisierung von tief-ultravioletten Halbleiterlasern und Forschung an ultra-hochkonzentrierten Verunreinigungen/polarisierten Halbleitern“, das im Rahmen des CREST-Programms „Neue Generation optischer Grundtechnologien auf Basis neuer Lichtfunktionen und -eigenschaften“ vorangetrieben wird, wobei Professor Motoaki Iwanaga von der Fakultät für Naturwissenschaften und Ingenieurwesen der Universität Nagoya der leitende Forscher ist.

Iwanaga ist einer der Schüler von Dr. Isamu Akasaki (der 2021 verstarb), der den Nobelpreis für Physik 2014 für die "Erfindung hocheffizienter blauer LEDs erhielt, die helle, energieeffiziente Weißlichtquellen ermöglichen". Iwanaga stand seit seinem Studium über 20 Jahre unter der Anleitung von Dr. Akasaki. Iwanaga sagt, dass Dr. Akasaki ihm vieles beigebracht hat, einschließlich seiner Ansichten zu Technologie und Forschung, der psychologischen Vorbereitung als Forscher, Denkmethoden und Ansätzen sowie analytischer Perspektiven. "Er las alle meine Arbeiten und gab präzise Kommentare und Vorschläge Zeile für Zeile. Ohne Übertreibung: Hätte ich Dr. Akasaki nicht getroffen, wäre ich nicht in die Forschung gegangen" (Iwanaga).

Im Bereich der elektronischen Materialphysik wurde ursprünglich angenommen, dass mittellange ultraviolette Halbleiterlaser nicht entwickelt werden könnten. Dies liegt daran, dass Halbleiterlaser Halbleitermaterialien mit einer Bandlückenenergie von 3,8 bis 4,4 eV erfordern, Materialien mit einer Bandlückenenergie über 3 eV jedoch eine hohe Isolationsfähigkeit aufweisen. Das bedeutet, dass ein für die Laseroszillation unverzichtbarer großer Strom durch ein nichtleitendes Material geleitet werden müsste – ein scheinbar unlösbares Dilemma. Darüber hinaus müssen für die Herstellung stabiler Halbleiterlaser neue Materialien mit wenigen Kristalldefekten und hoher Qualität entwickelt werden.

Auf Basis dieses allgemeinen Wissens, dass ein solches Ziel unerreichbar sei, führten die meisten Forscher keine Forschungen zu mittellangen ultravioletten Halbleiterlasern durch. Iwata hingegen glaubte: „Wenn wir es tun wollen, sollten wir uns einer Herausforderung stellen, die andere nicht bewältigen können“, und entschied sich daher mutig, diese Herausforderung anzunehmen. Obwohl er verschiedene Methoden verwendete, um verschiedene Materialien zu entwickeln, endete jeder Versuch mit einem Misserfolg, und seine Entschlossenheit schwächte sich allmählich ab.

Nach mehreren Jahren Forschung beschloss Iwata, aufzugeben, und teilte diese Idee mit Dr. Akasaki. Iwata erinnerte sich daran, dass Dr. Akasaki, der normalerweise sanft war, bei dieser Nachricht plötzlich wütend wurde. Er sagte: „Ist deine Entschlossenheit nur so weit? Du hast so viele Studierende involviert; kannst du die Verantwortung tragen? Wenn du aus diesem Grund aufgibst, solltest du besser gar nicht forschen.“ Von diesem Tag an erneuerte Iwata seinen Einsatz.

Erreichen der weltweit höchsten AlN-Qualität
durch Herstellung der AlGaN-Schicht mittels dreidimensionalem Wachstum

Iwatani erweiterte somit seine Forschung auf verschiedene Bereiche, stellte alle möglichen Hypothesen auf und versuchte verschiedene Methoden und Materialien zur Entwicklung. Hunderte von Prototypmustern wurden hergestellt. Nach wiederholtem Ausprobieren begann man um 2014, vier Jahre nach Wiederaufnahme der Forschung, Fortschritte zu spüren. Ab dem Zeitpunkt, als CREST einige Ideen im Jahr 2016 übernahm, begannen bestimmte Konzepte allmählich Gestalt anzunehmen. Konkret handelt es sich um: 'Hochtemperatur-Wärmebehandlung von durch Sputtern gebildetem Aluminiumnitrid (AlN)', 'Herstellung von hochwertigem Aluminiumgalliumnitrid (AlGaN) durch dreidimensionales Wachstum' und 'Polarisationsdotierung' (Abbildung 3).

Abbildung 3: Querschnittsansicht des Halbleiterlasers und drei bahnbrechende Technologien, die in jeder Schicht verwendet werden

Für die n-Typ-Kladdierung zur Erzeugung hochwertiger AlGaN-Kristalle wurde zunächst das zweidimensionale Kristallwachstum verwendet. Während des Wachstumsprozesses bilden sich jedoch zahlreiche Kristallrisse und Gitterdefekte, sogenannte Versetzungen, wodurch es unmöglich ist, hochwertige Kristalle zu erhalten, die einer Laseroszillation standhalten können. Im Allgemeinen führt das Vorhandensein von Rissen und Versetzungen zu einer Verringerung der Lichtausbeute; daher erreichte die Schwelle für optisch gepumpte Laser nicht den erwarteten Wert von 210 kW/cm².

Früher mussten das Substrat und der darauf gewachsene Kristall übereinstimmende Gitterkonstanten wie Achslänge und Winkel aufweisen. Eine Gitterfehlanpassung von mehr als 1 % machte es unmöglich, hochwertige Kristalle zu erhalten. Bei der Entwicklung blauer LEDs sah sich Dr. Akasaki ebenfalls derselben Herausforderung gegenüber; um dies zu lösen, entwickelte er eine Technologie für Pufferschichten mit Niedertemperaturabscheidung. Dies ist ein Verfahren zum Wachstum von Galliumnitrid-(GaN)-Kristallen nach dem Abscheiden von Aluminiumnitrid (AlN) auf einem Saphirsubstrat. Dadurch wurden flache GaN-Kristalle mit wenigen Defekten erzielt, was zur erfolgreichen Erfindung blauer LEDs führte.

Obwohl dreidimensionale Wachstumsverfahren in der Forschung an AlGaN-basierten Materialien selten eingesetzt werden, folgte Iwaki dem Ansatz von Dr. Akasaki bei der Kristallherstellung. Iwaki nutzte die Hochleistungs-AlN-Erzeugungstechnologie, die von Professor Hidehito Miyake der Graduiertenschule für regionale Innovationsstudien der Universität Mie entwickelt wurde und in den letzten Jahren als Herstellungsmethode für AlN-Vorlagen für UV-LEDs weit verbreitet Anwendung gefunden hat. Unter Verwendung eines Sputterverfahrens, bei dem Stickstoffplasma mit AlN als Rohmaterial kollidiert und die herausgeschleuderten Moleküle am Substrat haften, wurden AlN-Folien auf ein Saphirsubstrat aufgestapelt. Die hergestellten Kristalle lagerten im mikrokristallinen Zustand ab, aber durch Wärmebehandlung bei 1700 °C konnten hochkristalline AlN-Folien mit sehr wenigen Kristallfehlern erfolgreich gewonnen werden (Abb. 4).

Abbildung 4: Veränderungen im AlN nach Hochtemperatur-Wärmebehandlung

Iwatani verwendete dieses AlN als Vorlage und wuchs darauf dreidimensional AlGaN (Abbildung 5). Zwischen AlN und AlGaN besteht ebenfalls eine große Gitterfehlanpassung von über 1 %, daher verlief der Prozess nicht reibungslos, und verschiedene Bedingungen wurden ausprobiert. Iwatani lächelte und sagte: „Die Entwicklung dauerte etwa 3 Jahre, aber dank der Bemühungen der Schüler wurde die Schwellenleistungsdichte des optisch gepumpten Lasers auf etwa ein Siebtel des Wertes beim zweidimensionalen Wachstum reduziert, nämlich auf 36 kW/cm².“ Eine Methode zur weiteren Halbierung wurde nun etabliert.

Abbildung 5: Verfahren zur Herstellung von hochwertigem AlGaN unter Verwendung der Dreidimensional-Wachstumsmethode

即使是辛苦完成的晶体，不能产生激光振荡也没有任何用处，但向具有大带隙能量的晶体注入大电流并非易事。另外，半导体激光器为控制光，需要膜厚大于光的波长，而常规半导体工学中常用的通过添加杂质来控制传导性的方法无法实现激光振荡所需的大电流密度运行。因此岩谷将目光转向了极化掺杂。

一般来说，半导体晶体是电中性的，但氮化物半导体由于对称性低，具有较大的极化电荷。极化掺杂是利用这种极化电荷来产生导电载流子的方法（图6）。极化是绝缘体材料使用的概念，但利用这种极化效应可以产生自由电子和自由空穴，美国圣母大学的研究团队宣布利用极化成功改善了蓝色LED的特性。

Abbildung 6: Zusammensetzungsgradient der p-Typ-Ummantelung

Diese Studie wandte die Polarisationsdotierung auf p-Typ-Kladdierungsschichten an, indem sie die Zusammensetzung des AlGaN-Materials veränderte, um den Betrag der Polarisation allmählich zu verändern (Abb. 7). Dies ermöglichte die Verteilung von durch Polarisation induzierten festen Ladungen. Im Jahr 2019 wurden gleichzeitig Strominjektion für Laseroszillation und die Bildung eines optischen Resonators erreicht. Unter Verwendung eines neuartigen Ansatzes, der in der herkömmlichen Halbleitertechnik nicht vorkommt, überwandten wir die zuvor als unmöglich geltende Herausforderung, "nicht leitfähige Materialien leitfähig zu machen".

Abb. 7: Polarisationsdotierung (Al-Zusammensetzungsgradient)

Die Bewertung bei Raumtemperatur von Prototypgeräten, die mit diesen drei Methoden hergestellt wurden, bestätigte, dass sie die für Halbleiterlaser charakteristischen Lichtemissionsmodi und das Spektrum erreichen können (Abb. 8, 9). Daher kündigte Iwatani im Februar 2020 die Erfindung des weltweit ersten mittelwelligen UV-Halbleiterlasers an. Er erinnerte sich daran, dass er vor der Veröffentlichung des Artikels wiederholt Fragen von Gutachtern beantwortete. "Da es eine weltweite Erstveröffentlichung war, gab es natürlich Anfragen, ob dies wirklich erreicht wurde. Ich reichte viele Beweisunterlagen ein, und als es schließlich die Begutachtung bestand, war ich natürlich sehr glücklich."

Abbildung 8: Oszillation des UV-B-Lasers (links) und das Emissionsspektrum des UV-B-Lasers während der Oszillation (rechts)

Abbildung 9: Oszillation des UV-B-Lasers

Diese Erfindung löste unmittelbar nach ihrer Ankündigung sowohl im Inland als auch im Ausland eine Sensation aus. Die Entwicklung innovativer Halbleiterbauelemente wurde als ein Ergebnis von großer Bedeutung nicht nur für die Kristallwachstumswissenschaft, sondern auch für die Weiterentwicklung der Halbleitertechnik hoch gelobt; Akademische Gesellschaften und große Medien berichteten ausführlich darüber. Man kann sagen, dass sie die Zukunft der Optikwissenschaft und der Halbleitertechnik beleuchtet hat.

Der in diesem Projekt entwickelte Halbleiterlaser hat ein breites Anwendungsspektrum und eine erhebliche Wirkung. Im Vergleich zu Gaslasern und Festkörperlasern, die im gleichen Wellenlängenbereich arbeiten, ermöglicht er eine erhebliche Miniaturisierung, einen geringeren Energieverbrauch, eine längere Lebensdauer und reduzierte Kosten. Übliche Gaslaser haben eine Größe von 1 bis 2 Metern, während Halbleiterlaser etwa 1 Zentimeter messen – weniger als ein Prozent dieser Größe. Der Stromverbrauch beträgt ebenfalls nur etwa ein Prozent desjenigen von Gaslasern, und die Lebensdauer erreicht etwa das 100-fache, verlängert sich von 100 Stunden auf 10.000 Stunden.

Wenn die Massenproduktion erreicht wird, werden die Preise ebenfalls sinken, möglicherweise unter den hunderttausendsten Teil der Preise von Gaslasern fallen. Iwata betonte: „Die Geschichte hat gezeigt, dass eine neue Entdeckung die Welt über Nacht verändern kann. Wenn Geräte, die diesen Laser verwenden, weit verbreitet sind, sollten sie die Erforschung bisher unsichtbarer Welten ermöglichen.“ In den Bereichen Medizin und Biowissenschaften ist es sehr wahrscheinlich, dass DNA-Sequenzer zur Analyse von DNA-Basenfolgen sowie andere Forschungs- und medizinische Anwendungen realisiert werden können, die mit Lasern anderer Wellenlängenbereiche unmöglich waren.

Darüber hinaus wird erwartet, dass durch Änderung der Kristallzusammensetzung Laser in allen Wellenlängen des mittleren Wellenlängenbereichs erzeugt werden können; gemeinsame Forschungen mit nationalen und internationalen Universitäten und Unternehmen haben bereits begonnen. Iwata steht an der Spitze dieser Forschung, konzentriert sich auf das nächste Zeitalter und engagiert sich aktiv in weiteren Studien zur technologischen Innovation. Er behält stets ein Motto im Sinn, das der verstorbene Dr. Akasaki formulierte: „Ergebnisse, die Lehrbücher neu schreiben können, sind erstklassige Forschung von höchster Klasse“.

Original: JSTnews Mai-Ausgabe
Übersetzungs-Editor-Quelle: JST Objektives Japan Redaktionsbüro